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天津大學，重磅JACS!
來源： 時間：2024-04-16 11:01:32 瀏覽：2313次

第一作者：Meng Jinying、Cheng Chuanqi

通訊作者：王雨婷副教授、于一夫教授、張兵教授

通訊單位：天津大學

DOI: 10.1021/jacs.4c00898.



研究背景



一氧化氮（NO）作為主要的空氣污染物，在大氣中的積累嚴重破壞了生態環境。盡管傳統的選擇性催化還原技術可以有效轉化NO為無害的N2，但依賴于消耗NH3或H2，具有能源密集和碳排放問題。因此，以較低斷裂能將NO電還原為氨的方法，不僅有助于環境治理，還促進了污染物修復與農業化學品合成的雙贏局面。然而，電催化NO還原反應（NORR）面臨著溶解度差和排氣中NO濃度低的挑戰，這限制了其在實際應用中的效率。設計具有增強傳質和活化能力的電催化劑成為關鍵，其中Cu基材料展現出潛在的有效性。基于此，張兵教授團隊制備了在銅納米線陣列（記為Cu@Cu/C NWA）上生長的多孔碳支撐的超細銅簇，用于低濃度NORR，為環境修復和化學品合成開辟新途徑。



文章要點



1、材料創新：設計了一種獨特的自支撐Cu@Cu/C NWAs催化劑，專門用于解決低濃度NO在傳質和活化過程中的困難。這種催化劑在特定條件下展現出高法拉第效率和氨產率，顯著優于同類產品，為低濃度NO的高效轉化提供了新的思路。

2、理論創新：揭示了多孔碳載體與超細Cu簇在催化劑中的協同作用機制。多孔碳載體優化了NO氣體的遷移路徑，降低了遷移能壘，提高了NO在催化劑表面的覆蓋率。同時，多孔碳負載的超細Cu簇增強了NO的吸附，并通過有益的MSI效應增加了氫親和力，從而促進了NO的加氫反應。該機制為設計高效電催化劑提供了新的策略。



圖文展示



圖1. NORR催化劑的設計原理

圖2.電催化劑合成和表征低濃度

圖3. NORR的電催化性能

圖4.模擬NO擴散路徑、對應NO遷移能量屏障與NO-TPD分布

圖5.理論計算

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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