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清華王訓教授團隊，最新JACS！

來源：時間：2024-01-09 13:46:21 瀏覽：2510次

第一作者：Zhong Li

通訊作者：王訓、劉清達、匙文雄

通訊單位：清華大學、天津理工大學

DOI: 10.1021/jacs.3c09752.

【研究背景】

單原子催化劑（SACs）因其優異的催化性能和高原子利用率而受到廣泛關注。由于不飽和配位，支撐在表面上的單原子通常對熱力學不利，表現出有浸出或聚集的高傾向。聚氧金屬酸酯（POM）團簇具有原子精度高、尺寸均勻、穩定性高和電子緩沖特性等特點。然而，所報道的POM-SAC催化劑大多是形態不規則的大塊材料。為開發高性能的POM-SACs，對孤立金屬位點的組裝和結構進行精確控制是必要的，因為這直接與它們的反應模式有關。基于此，清華大學王訓教授等人由空隙POM團簇（PW11和P2W17團簇）構建了具有原子精確結構、均勻直徑和單簇壁厚的基于簇的單壁納米管（POMSWNTs）。

【文章要點】

1、分子動力學（MD）模擬證實，POM單壁碳納米管的穩定性，孤立的金屬中心被準確地并入PW₁₁單壁碳納米管和P₂W₁₇單壁碳納米管支架中。所得到的MPW₁₁單壁碳納米管和MP₂W₁₇單壁碳納米管的結構已建立起來（M=Cu、Pt）。此外，在二甲基苯基硅烷的醇解過程中，PtP₂W₁₇-SWNT的周轉頻率比PtP₂W₁₇簇單位高20倍，比Pt納米顆粒高140倍。

2、理論研究表明，將一個Pt原子加入到P₂W₁₇載體中，可誘導它們之間發生直接的電子轉移，結合納米封閉環境，提高了PtP₂W₁₇單壁碳納米管的催化活性。本工作表明了利用亞納米POM團簇組裝單壁團簇納米管的可行性，為制備具有精確結構的加載SACs的單壁團簇納米管提供了一種策略，突出了它們制備具有精確結構的優越SACs的潛力。

【圖文展示】

圖1. POM單壁碳納米管的示意圖和形貌

圖2. CuPW₁₁單壁碳納米管包埋SACs的結構表征

圖3. PtP₂W₁₇-SWNTs嵌入SACs的結構表征

圖4. POM單壁碳納米管的MD模擬

圖5. PtP₂W₁₇-SWNTs催化硅烷的醇解

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