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打開電催化劑的大門丨中科大江海龍最新成果
來源: 時間:2023-11-06 09:51:01 瀏覽:1927次


 第一作者:Yi Zhang

通訊作者:江海龍教授、孟征博士

通訊單位:中國科學技術大學

DOI: 10.1021/jacs.3c08594



研究背景



在電催化劑方面存在的一個重大挑戰,即單一的催化體系很少能控制活性、選擇性和穩定性之間的相互作用。盡管已有的研究取得了重大進展,但仍然缺乏一種完美的解決方案,能夠將均相和多相電催化劑的優點結合起來。目前,開發一個在原子級的可以控制活性、選擇性和穩定性之間的相互作用的電催化平臺還面臨巨大的挑戰。因此,中國科學技術大學江海龍教授等人報道了通過固相合成一種新型的導電COFs,命名為pMPcs(M = Fe、Co、Ni和Cu),具有精確安裝的金屬位點的共軛、導電和穩定的骨架使pMPcs成為獨特的電催化平臺,其中可調性從遠程相互作用中產生。



文章要點



1、作者設想構建具有嵌入可編輯活性位點的完全共軛骨架的網狀材料,可能是將電催化所需的特征整合到一個單一系統中的一種有效方法,并合成了一個芳香共軛COFs家族pMPCs(M=Fe、Co、Ni和Cu),具有精確安裝的金屬位點的共軛、導電和穩定的骨架使pMPcs成為獨特的電催化平臺,其中可調性從遠程相互作用中產生。

2、本文合成的pMPcs在H型和流動電池中提供了優異的活性(電流密度,j=-16.0和-100mA cm?2)、選擇性(CO法拉第效率,FECO=94%)和穩定性(>10 h),使其成為性能最好的網狀材料之一。

3、本工作利用pMPcs中嵌入位點的長期相互作用導致的可調性,其他具有獨特催化特征的金屬位點的結合將產生更多的催化行為,這將發現應用遠遠超過CO2RR的應用。



圖文展示



 

圖1. pMPcs的結構和表征

 

圖2. pCoPc和pNiPc的電子特性

 

圖3.在pMPcs上進行CO2還原的電化學性能

 

圖4.異質雙金屬pMPcs和pMPcs的電化學CO2RR性能

 

圖5. pCoNiPc和pMPcs的電子性質

 

圖6.在pMPcs上的CO2還原的計算結果

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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