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李劍鋒/董金超/林秀梅等Nat. Commum.：堿性HER的機理研究！
來源： 時間：2023-09-07 09:57:51 瀏覽：2200次

第一作者：Xing Chen、Xiao-Ting Wang、Jia-Bo Le

通訊作者：李劍鋒教授、董金超教授、林秀梅副教授

通訊單位：廈門大學

DOI: 10.1038/s41467-023-41030-1


01

研究背景

釕（Ru）表現出與鉑（Pt）相當甚至更好的堿性析氫反應（HER）活性，但其機理尚未確定。由于Au核的等離子體增強效應，核-殼納米粒子增強拉曼光譜可以以單分子靈敏度提供從100cm-1-4000cm-1的波數范圍內的光譜信息，其允許在低波數區(qū)域（<800cm-1）的光譜信號，在大多數氧、羥基和金屬氧化物鍵發(fā)生。基于此，廈門大學李劍鋒教授等人用原位拉曼光譜在55 nm Au@2.5 nm Ru NPs監(jiān)測Ru催化劑表面的堿性HER過程。結合同時獲得的界面水、兩種不同的*H和*OH的直接和動態(tài)光譜證據和DFT計算結果，概述了Ru表面堿性HER機理的詳細示意圖：包括界面水的解離、*H和*OH中間體的吸附，以及它們在不同價態(tài)下與Ru表面的相互作用。


02

文章要點

1、作者通過構建Au@Ru核殼納米顆粒（NPs），對Ru催化劑表面的堿性HER過程進行了原位跟蹤，同時捕獲了Ru催化劑表面在不同價態(tài)（RuOx）、三種不同結構的界面水（4-HB·H2O、2-HB·H2O和Na·H2O）、兩種不同的*H和*OH中間體以及它們之間的相互作用的動態(tài)光譜證據。揭示了它們在堿性HER中的獨特作用，允許價界面水和中間體活性關系和堿性HER機制與催化活性的提高。

2、結果表明，在堿性HER過程中，界面水在Ru催化劑表面的關鍵作用。Na·H2O的局部陽離子調諧效應和高價Ru（n+）表面的大功函數誘導了更強的相互作用，促進了界面水的解離。高價Ru（n+）表面對界面反應過程中的水、*H和*OH具有更溫和的吸附能。最后，OHad作為一個電子有利的質子受體或幾何上有利的質子供體促進了界面的作用。


03

圖文展示

 

圖1.55 nm Au@2.5 nm Ru核-殼NPs的堿性HER示意圖

 

圖2.原位拉曼光譜表征和DFT計算

 

圖3.不同價態(tài)下Ru表面的原位拉曼光譜和HER性能

 

圖4. 55 nm Au@2.5 nm Ru表面界面水的行為及對HER性能的影響

 

圖5.不同價態(tài)下Ru表面的堿性HER機理

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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