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創新設計！麥立強等人Nat. Commum.：電催化CO2RR，連續運行超過120 h！
來源： 時間：2023-08-28 10:38:41 瀏覽：3754次


 第一作者：Jiexin Zhu、Jiantao Li、Ruihu Lu、Ruohan Yu

通訊作者：麥立強、戴黎明、王子運、夏川

通訊單位：武漢理工大學、澳大利亞新南威爾大學、新西蘭奧克蘭大學、電子科技大學

DOI: 10.1038/s41467-023-40342-6


01

研究背景

將CO2轉化為增值化學品受到科學界和工業界廣泛關注，其中利用鉍（Bi）催化劑電催化CO2轉化甲酸最有希望實現工業化。然而，由于Bi催化劑經常被含氧物質毒害，使得在寬電壓范圍和工業電流密度下實現高甲酸產量還非常困難。由于在催化劑表面上發生催化反應，因此表面改性可以顯著調節催化反應的過程。基于此，武漢理工大學麥立強教授等人報道了一種硫化鉍（Bi3S2）-抗壞血酸雜化催化劑，在高電壓下同時提高甲酸的選擇性、活性和穩定性。特別是在大于1.0 V的寬電位范圍和安培級電流密度下，甲酸的法拉第效率（FE）超過95%。在全固態反應器系統中，該Bi催化劑在50 mA cm-2（200 mA 電池電流）下可以高效生產純甲酸超過120 h。 


02

文章要點

1、通過引入親氧的抗壞血酸（VC）分子鈍化層來調控Bi催化劑的重構過程，VC將羥基和Bi位點隔離，確保了高甲酸選擇性和可持續性。在VC修飾后，產生了更多有利于甲酸的活性位點，進而實現在工業電流密度下高產量甲酸。

2、原位X射線吸收精細結構（XAFS）和衰減全反射表面增強紅外吸附光譜（ATR-SEIRAS）表明，羥基被VC捕獲并從缺陷的Bi位點分離出來。密度泛函理論（DFT）計算表明，有缺陷的Bi位點對生成甲酸具有最佳的選擇性。

3、此外，該Bi催化劑可穩定、高效、高度選擇性生產甲酸超過120 h。該工作是開發先進的CO2RR及其他電催化劑的突破，并強調了控制催化劑微環境的重要性，從而顯著提高催化劑的性能，增強活性，選擇性和使用壽命，促進CO2轉化的工業化應用。


03

圖文展示

 

圖1.DFT計算

 

圖2.材料合成與表征

 

圖3. CO2電還原性能測試

 

圖4.催化劑在CO2電還原后的結構表征

 

圖5.原位XAS和ATR-SEIRAS表征

 

圖6.全固態CO2RR反應器性能

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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