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Nature Chemistry大放光彩，近期成果一覽

來源：時間：2023-05-24 13:51:18 瀏覽：3546次

Nature Chemistry作為國際頂級化學雜志，其一直都是一眾科研人員追捧的對象，其創刊于2009年，是一本月刊，一直致力于發表高質量的論文，刊載所有化學領域中最重要和最前沿的研究。除了涉及傳統的分析化學、無機化學、有機化學和物理化學等核心學科外，該雜志還涵蓋了包括但不限于生物無機化學和生物有機化學、催化、計算和理論化學、環境化學、綠色化學、藥物化學、有機金屬化學、聚合物化學、超分子化學和表面化學等廣泛的化學研究。

目前，該期刊已經被包括SCIE在內的眾多數據庫收錄，自2015年以來，影響因子一直穩居20+，五年平均影響因子更是高達25.943，其細分領域為中科院1區，JCR一區，TOP期刊。

今天小秘給大家整理了近期Nature Chemistry具有代表性的研究型論文，以供大家一起探討，希望能夠給相關領域的科研工作者們帶來一絲啟發。

1.北大郭雪峰：首次實現了對立體化學反應中單分子手性的原位實時檢測

立體化學在有機合成、生物催化和物理過程中扮演著重要角色。分子的手性是它們構型的一部分，而手性在各種化學、物理和生命過程中都扮演著關鍵角色。雖然在單分子系統中進行原位手性鑒定和不對稱合成是一項艱巨的任務，但分子的手性特征對于闡明分子的手性所引起的不同特性至關重要。因此，單分子檢測的手性測量仍然面臨巨大的挑戰。

最近，北京大學的郭雪峰教授與內蓋夫本古里安大學的Yonatan Dubi教授以及加利福尼亞大學洛杉磯分校的Kendall N. Houk教授合作，報告了一種新方法，可以直接監測手性的變化，并在單分子中進行質子轉移和酮-烯醇同構。他們利用手性誘導的自旋選擇效應，通過單分子結的連續電流測量，揭示了反應過程中的手性變化。這種高靈敏度的手性鑒定為研究對稱性破壞反應提供了一個有前途的工具，并揭示了手性誘導的自旋選擇效應本身的起源。

DOI：10.1038/s41557-023-01212-2

2.利用活性聚合策略精確合成天然多糖

多糖是地球上最常見的生物聚合物之一，可以在生物學、可再生能源和可持續材料等領域得到廣泛應用。但是，多糖的復雜結構使得精確合成多糖變得非常困難，這也阻礙了對多糖結構和功能關系的研究。因此，如何控制多糖的組成、序列、長度和糖苷鍵的連接類型，一直是糖科學領域的難點和研究重點。

該研究利用采用糖基供體引發劑和路易斯酸催化劑的協同作用，成功地利用1,6-脫水糖這種生物質衍生單體進行活性陽離子聚合，開創了一種新的方法來精確合成多種天然多糖，包括α-D-1,6-葡聚糖、α-D-1,6-甘露聚糖和一種罕見的α-L-1,6-葡聚糖。同時，所獲得的聚糖材料還展現出優異的化學可回收性和可調控的熱和機械性能。這一多糖合成新策略將對材料科學和生物工程領域的應用產生重大影響。

DOI：10.1038/s41557-023-01193-2

3.雙環[1.1.1]戊烷和雙環[2.1.1]己烷中三級C-H鍵的催化無導向硼化

近年來，一些研究人員在銥催化的硼化反應方面取得了一些進展，這使得我們可以更容易地制備烷基硼酸酯。通常情況下，這種反應只能在一級C-H鍵上進行，但是最近的研究表明，它也可以在二級C-H鍵上進行。然而，到目前為止，還沒有報道過在三級C-H鍵上進行這種反應的方法。這自從Lovering提出“escape from flatland”概念后，合成界對富含sp3片段的候選藥物越來越感興趣，因為它們可以賦予候選藥物更大的剛性、更高溶解度和更高的謝穩定性。因此，迫切需要發展一種高效的方法來實現官能團化BCPs/BCHs的合成。

美國加利福尼亞大學伯克利分校（UC Berkeley）的John F. Hartwig、西班牙楊森研發中心的Antonio Misale以及烏蘭基輔大學的Dmitriy M. Volochnyuk等研究者合作，報道了一種通用的銥催化C-H鍵硼化反應，可以高效地實現BCPs、BCHs和XBCHs的橋頭三級C-H鍵硼化，從而選擇性地構建了一系列橋頭硼酸酯產物。這種反應不僅適用范圍廣，而且產物的官能團耐受性好。此外，硼酸酯產物還可以通過多種反應進一步轉化為1,3-二取代雙環結構單元。毫無疑問，這項工作為大位阻和未活化烷基C-H鍵官能團化研究提供了新策略。

DOI: 10.1038/s41557-023-01159-4

4.基于苯并咪唑啉的催化劑體系：可見光CO2還原反應的突破

全球氣溫上升是一個嚴重的問題，我們急需找到一種方法來減緩這種趨勢。其中一個解決方案是將二氧化碳還原為特定的化合物，然后將其用作能源和碳基材料。但是，為了使這個過程在全球范圍內運行，我們需要一種催化劑系統，它必須使用可再生能源，基于豐富的可用元素構建，并且不需要高能反應物。雖然光是一種有吸引力的可再生能源，但大多數現有的CO2還原反應方法仍然使用高耗電力，并且許多催化劑是基于稀有重金屬。

日本神戶大學的研究人員提出了一種不含過渡金屬的催化劑體系，基于苯并咪唑啉的有機氫化物催化劑，并用于咔唑光敏劑和可見光再生的CO2還原反應。這種催化劑系統可產超過8,000甲酸鹽，并且不會產生其他還原產物（如H2和CO）。