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北大郭少軍&童美萍，合力“水”一篇Nature Synthesis！

來源：時間：2023-04-10 14:45:46 瀏覽：3672次

第一作者：譚浩

通訊作者：郭少軍教授、童美萍研究員

通訊單位：北京大學

DOI：10.1038/s44160-023-00272-z

研究背景

引領未來

過氧化氫（H₂O₂）是重要工業原料，目前工業合成H₂O₂的方法是能源密集型的蒽醌法，然而該方法存在嚴重的安全問題。近年來，利用太陽能的光催化有可能使H₂O和O₂以100%的原子利用率合成H₂O₂，其中氮化碳（CN）對H₂O₂的光合作用具有更高的活性，但大多數CN基材料不能在H₂O直接氧化為H₂O₂的過程中產生有效空穴或形成活性表面位點?；诖?，北京大學郭少軍教授和童美萍研究員等人報道了一類由Ga-N₅原子位點錨定在具有大孔反蛋白石結構的氮化碳催化劑，記為CNIO-GaSA。在可見光驅動下，其可將氧分子和水分子直接光催化合成H₂O₂。

文章要點

引領未來

1、研究報道的CNIO-GaSA光催化劑對H₂O₂的生產速率為331.7 μmol g^-1 h^-1，太陽能-化學能轉化效率為0.4%，遠高于植物自然光合作用的效率（~0.1%）。

2、綜合實驗表征和DFT計算共同表明，CNIO-GaSA中的Ga-Ns位點不僅促進了載流子的分離轉移和H₂O的吸收活化，還通過二電子WOR和二電子ORR途徑有效促進了*OH中間體的形成。

3、基于CNIO-GaSA的自制流動光催化裝置，通過其設計的流動系統，可以在天然水中連續合成具有高催化穩定性的H₂O₂，殺菌效率達到100%。

圖文展示

引領未來

圖1.CNIO-GaSA的結構表征

圖2. CNIO-GaSA、CNIO和CN的吸收、激發特性和載流子遷移率

圖3. 太陽能驅動連續串聯微反應器生產H₂O₂及其性能研究

圖4. CNIO-GaSA和CN光催化生成H₂O₂的機理

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