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當(dāng)機器學(xué)習(xí)來到材料與化學(xué)中時，會發(fā)生什么？

來源：測試GO 時間：2021-10-22 17:41:08 瀏覽：7949次

引言

未來，基礎(chǔ)科研領(lǐng)域的發(fā)展將構(gòu)筑于數(shù)據(jù)與人工智能的基礎(chǔ)之上。對此，我們應(yīng)該抓住AI時代的發(fā)展契機，積極構(gòu)建基礎(chǔ)科研數(shù)據(jù)庫，高效利用人工智能技術(shù)，搶占技術(shù)創(chuàng)新高地，實現(xiàn)材料、化學(xué)、物理等基礎(chǔ)科研領(lǐng)域的大發(fā)展。

往期課程回放：

2016年，谷歌AlphaGo的橫空出世，將世人的焦點吸引到了人工智能領(lǐng)域。短短兩年時間，人工智能技術(shù)在商業(yè)領(lǐng)域獲得了空前的成功。語音識別、圖像識別、無人駕駛、智慧金融等領(lǐng)域，無一不在影響著人們的生活。但不為大眾所關(guān)注的是，人工智能技術(shù)在科研領(lǐng)域也掀起了巨大的“波瀾”。

2018年7月，《Nature》期刊上發(fā)表的一篇題為“分子和材料研究用的機器學(xué)習(xí)”的文章，對人工智能技術(shù)在材料、化學(xué)中的作用進行了綜述。文章認(rèn)為，計算化學(xué)/材料學(xué)的研究流程已經(jīng)更迭至第三代。第一代是“結(jié)構(gòu)-性能”計算，主要利用局部優(yōu)化算法從結(jié)構(gòu)預(yù)測出性能；第二代為“晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測”，主要利用全局優(yōu)化算法從元素組成預(yù)測出結(jié)構(gòu)與性能；第三代為“統(tǒng)計驅(qū)動的設(shè)計”，主要利用機器學(xué)習(xí)算法從物理、化學(xué)數(shù)據(jù)預(yù)測出元素組成、結(jié)構(gòu)和性能。

同年，英國格拉斯哥大學(xué)研究人員采用機器學(xué)習(xí)算法，開發(fā)出可預(yù)測化學(xué)反應(yīng)的有機化學(xué)合成機器人。在學(xué)習(xí)了100種（10%）化學(xué)反應(yīng)后，該智能機器人能夠以80%的準(zhǔn)確度預(yù)測出其他化學(xué)反應(yīng)，并且還能夠預(yù)測出人類未知的新型化學(xué)反應(yīng)。

事實上，材料、化學(xué)、物理等基礎(chǔ)科研領(lǐng)域的研究過程中都充滿了“大數(shù)據(jù)”，從設(shè)計、實驗、測試到證明等環(huán)節(jié)，科學(xué)家們都離不開數(shù)據(jù)的搜集、選擇和分析。機器學(xué)習(xí)（Machine Learning，ML）作為一門多領(lǐng)域交叉學(xué)科，涉及概率論、統(tǒng)計學(xué)、凸分析、算法復(fù)雜度理論等多門學(xué)科，擅長在海量數(shù)據(jù)中尋找隱藏的因果關(guān)系，可用于解決基礎(chǔ)科研中的種種問題，因此得到了科研工作者的廣泛關(guān)注。

那么，當(dāng)機器學(xué)習(xí)來到材料與化學(xué)中時，到底會觸碰出什么樣的火花呢？

有鑒于此，筆者一覽國內(nèi)外頂級期刊上近期涉及機器學(xué)習(xí)的相關(guān)研究，介紹解讀了其中部分有關(guān)材料及化學(xué)的最新研究成果，希望能帶領(lǐng)大家走進這個領(lǐng)域，并給相關(guān)科研工作者帶來一絲啟發(fā)。

最新研究成果

1、Science Advances：利用機器學(xué)習(xí)對不同納米多孔材料進行指紋識別以獲得最佳儲氫條件

隨著電動汽車的快速發(fā)展，氫燃料電池正凸顯出越來越重要的作用。市場上已經(jīng)出現(xiàn)了部分氫燃料電池汽車，但這些汽車儲存的氫氣壓縮壓力高達(dá)700 bar，一旦發(fā)生交通事故極易造成氫氣泄漏甚至產(chǎn)生爆炸。研究表明，通過向汽車燃料箱加注吸附儲氫材料能夠有效解決以上問題。

截止目前，科學(xué)家們已經(jīng)探索了多種類型的納米多孔材料（NPMs），包括沸石、碳基材料和金屬有機框架（MOFs）等用于吸附儲氫。高通量分子模擬一直是篩選納米多孔材料是否具有吸附特性的主要方法，即通過模擬來計算材料特性。為了降低高通量篩選過程的計算成本，機器學(xué)習(xí)算法逐漸開始被用于根據(jù)NPMs的結(jié)構(gòu)信息預(yù)測吸附特性。

有鑒于此，美國明尼蘇達(dá)大學(xué)的Siepmann等^[1]報道了一種機器學(xué)習(xí)方法，用于在單個機器學(xué)習(xí)模型中預(yù)測不同NPMs的氣體吸附與溫度及壓力的函數(shù)關(guān)系。作者使用從沸石、金屬有機骨架和超交聯(lián)聚合物的高通量模擬中獲得的數(shù)據(jù)，開發(fā)了一種機器學(xué)習(xí)模型，該模型可以同時預(yù)測多種材料在不同的壓力和溫度范圍內(nèi)的吸附載荷，并且能夠在給定的壓差下確定具有最高工作容量的最佳儲氫溫度。

此外，作者還利用機器學(xué)習(xí)為每個NPMs進行了指紋編碼，用于區(qū)分其吸附行為。最后，作者發(fā)現(xiàn)機器學(xué)習(xí)對陽離子交換沸石給出的預(yù)測最佳溫度和儲氫容量與實驗結(jié)果非常吻合。本文的方法和結(jié)果為儲氫材料的設(shè)計提供了新的指導(dǎo)方針，并進一步拓展了機器學(xué)習(xí)在高通量材料研發(fā)領(lǐng)域的可能性。

圖1 用于預(yù)測NPMs中氣體吸附荷載的機器學(xué)習(xí)模型

2、Nature：貝葉斯反應(yīng)優(yōu)化作為化學(xué)合成的工具

無論是在開發(fā)救生藥物中，還是在研制新材料時，優(yōu)化合成反應(yīng)對于化學(xué)研究都至關(guān)重要。但是，反應(yīng)優(yōu)化需要反復(fù)進行實驗，平衡眾多耦合變量之間的相互沖突，如反應(yīng)底物、催化劑、試劑、添加劑、溶劑、濃度、溫度和反應(yīng)器類型，并且經(jīng)常涉及在成千上萬種可能的實驗條件中尋找最佳條件。

然而，由于時間、成本和材料的限制，在標(biāo)準(zhǔn)的優(yōu)化反應(yīng)中，化學(xué)研究人員只能評估這些條件的一小部分。有經(jīng)驗的化學(xué)家也只能通過搜尋文獻中相似的化學(xué)反應(yīng)并根據(jù)經(jīng)驗、機理理解和經(jīng)驗數(shù)據(jù)等進行簡單的推測，只能將最有影響力的反應(yīng)參數(shù)進行實驗。貝葉斯優(yōu)化作為一種基于迭代響應(yīng)面的全局優(yōu)化算法，在機器學(xué)習(xí)模型中表現(xiàn)出卓越的性能，目前在化學(xué)反應(yīng)中已逐漸開始嶄露頭角，但關(guān)于其在合成化學(xué)中用于反應(yīng)優(yōu)化的應(yīng)用和評估依然鮮有報道。

有鑒于此，普林斯頓大學(xué)Doyle等^[2]報道了貝葉斯反應(yīng)優(yōu)化框架和開放源代碼軟件工具的開發(fā)情況，該工具可讓化學(xué)家輕松的將最新的優(yōu)化算法集成到他們的日常實驗中。作者收集了鈀催化直接芳基化反應(yīng)的大型基準(zhǔn)數(shù)據(jù)集，對反應(yīng)優(yōu)化中的人為決策進行了貝葉斯優(yōu)化，并將貝葉斯優(yōu)化應(yīng)用于光延反應(yīng)和脫氧氟化反應(yīng)的優(yōu)化工作中。

結(jié)果表明，貝葉斯優(yōu)化在平均優(yōu)化效率（實驗數(shù)量）和一致性（結(jié)果與初始可用數(shù)據(jù)的差異）方面均優(yōu)于人類決策。這項工作表明，在日常實驗中采用貝葉斯優(yōu)化方法，可以對實驗條件進行更明智及數(shù)據(jù)化的分析處理，從而促進功能化學(xué)品的有效合成。

圖2 貝葉斯優(yōu)化機制

3、JACS：利用機器學(xué)習(xí)發(fā)現(xiàn)并優(yōu)化制備銅催化劑所需的添加劑

通過電化學(xué)反應(yīng)將CO₂還原成化學(xué)品是碳資源循環(huán)利用的重要方式。銅基催化劑可以將CO₂電化學(xué)還原得到一系列產(chǎn)物，包括C₁（CO，HCOOH，CH₄，CH₃OH）和C₂₊（C₂H₄，C₂H₆，C₂H₅OH，C₃H₇OH）。催化劑制備中的添加劑能調(diào)控CO₂還原的選擇性。通過機器學(xué)習(xí)進行有效的數(shù)據(jù)分析，可以加速發(fā)現(xiàn)和優(yōu)化潛在的新催化劑。

有鑒于此，廈門大學(xué)汪騁教授課題組^[3]報道了在制備用于電化學(xué)CO₂還原（CO₂RR）的銅（Cu）催化劑過程中，利用機器學(xué)習(xí)發(fā)現(xiàn)和優(yōu)化添加劑的過程。該過程包括三個迭代循環(huán)：“實驗測試——機器學(xué)習(xí)分析——預(yù)測和重新設(shè)計”。作者以銅鹽為原料，利用電化學(xué)沉積法制備銅催化劑，并且加入不同的金屬鹽和有機分子作為添加劑。經(jīng)過三次反復(fù)的實驗測試、機器學(xué)習(xí)分析、預(yù)測和重新設(shè)計，確定了錫（Sn）鹽是獲得CO和HCOOH的重要添加劑，脂肪醇是促進C₂₊生成的重要添加劑。通過對不同添加劑制備催化劑表征發(fā)現(xiàn)，脂肪醇可能在電沉積過程中促進Cu₂O立方體的形成。

在實驗條件下，Cu₂O立方體被還原為金屬Cu，對C₂₊產(chǎn)物具有高選擇性，與文獻報道的氧化物衍生銅（OD-Cu）的性能一致。經(jīng)過數(shù)次機器學(xué)習(xí)循環(huán)后，作者獲得了對CO、HCOOH和C₂₊產(chǎn)物具有選擇性的催化劑。

這一工作凸顯了機器學(xué)習(xí)通過從有限數(shù)量的實驗數(shù)據(jù)中有效提取信息來加速材料開發(fā)的潛力。雖然只研究了約300個不同催化劑，但機器學(xué)習(xí)對數(shù)據(jù)的高效分析幾乎復(fù)現(xiàn)了近年來銅基催化劑研究的所有主要結(jié)論，意義重大。

圖3 Cu基電催化劑的制備及三個迭代循環(huán)過程

4、ACS Catalysis：機器學(xué)習(xí)輔助催化劑優(yōu)化

近年來，將CO₂作為C₁源應(yīng)用于化工生產(chǎn)引起了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。然而，將CO₂直接轉(zhuǎn)化為芳烴需要苛刻的反應(yīng)條件，通常需要的溫度高于300℃。其中，利用CO₂和H₂作為甲基化劑是一種實現(xiàn)CO₂更高平衡轉(zhuǎn)化率的策略。但是關(guān)于使用CO₂/H₂作為甲基化劑進行C-甲基化的研究卻鮮有報道，因此迫切需要開發(fā)一種在溫和條件下將普通芳香族化合物進行甲基化的催化劑體系以有效地將其轉(zhuǎn)化為具有更高附加值的化學(xué)產(chǎn)品。

有鑒于此，日本北海道大學(xué)Toyao等^[4]報道了一種TiO₂負(fù)載Re（Re/TiO₂；Re=1 wt%）和H-β（SiO₂/Al₂O₃=40）的組合催化劑，利用CO₂和H₂作為甲基化劑，對芳香烴進行了催化甲基化反應(yīng)。通過對間二甲苯進行催化甲基化反應(yīng)，該催化劑組合物顯示出優(yōu)異的合成甲基苯性能，從而使總甲基化產(chǎn)物的收率很高（以CO₂和間二甲苯為基礎(chǔ)計算，分別為10％和57％）。在作者設(shè)定的反應(yīng)條件下，該催化劑在氣相中產(chǎn)生的副產(chǎn)物相對較少。同時，該催化劑在甲苯甲基化方面表現(xiàn)良好，對比其他研究的催化劑組合，對甲基化產(chǎn)物具有高收率和高選擇性。

此外，作者還使用了基于機器學(xué)習(xí)技術(shù)的數(shù)據(jù)來識別控制催化性能的重要輸入變量，從而優(yōu)化用于甲基化反應(yīng)的催化劑。對比使用常規(guī)方法優(yōu)化的催化劑，通過機器學(xué)習(xí)進行優(yōu)化，制備出來具有1.8 wt%Re負(fù)載量的改良Re/TiO₂催化劑，將其與沸石催化劑組合對CO₂/H₂的苯甲基化反應(yīng)表現(xiàn)出最好的催化活性。

圖4 組合催化劑的結(jié)構(gòu)示意圖

5、Angewan：機器學(xué)習(xí)在電池全尺度研究中的應(yīng)用

以鋰電池為代表的儲能器件在當(dāng)前能源系統(tǒng)中發(fā)揮著越來越重要的作用。發(fā)展高安全、高能量密度的電池體系是能源領(lǐng)域的共性問題，也是實現(xiàn)“碳中和”目標(biāo)的重要技術(shù)手段。然而，電池體系復(fù)雜的界面結(jié)構(gòu)與反應(yīng)特征極大地限制了高比能電池體系的快速發(fā)展與應(yīng)用，傳統(tǒng)“試錯”法也很難在短期內(nèi)突破當(dāng)前技術(shù)瓶頸。新興的機器學(xué)習(xí)方法可以建立基于數(shù)據(jù)驅(qū)動的新研究范式，已成為化學(xué)和材料學(xué)研究中的重要手段，為高比能電池研究提供了新的機遇。

有鑒于此，清華大學(xué)張強課題組^[5]從微觀、介觀和宏觀尺度全面總結(jié)了機器學(xué)習(xí)方法在電池研究中的應(yīng)用和未來展望，強調(diào)了人類智慧在當(dāng)前電池機器學(xué)習(xí)研究中的重要性。作者認(rèn)為，機器學(xué)習(xí)在電池研究中的應(yīng)用包括多個方面，借助機器學(xué)習(xí)方法開發(fā)高效、高精度的計算方法，可以實現(xiàn)更大尺度的分子模擬，探索電池中復(fù)雜的界面和非晶相結(jié)構(gòu)、界面反應(yīng)熱力學(xué)和動力學(xué)行為、界面離子輸運性質(zhì)的微觀機制，從而深入理解電池中的微觀化學(xué)原理。同時，機器學(xué)習(xí)方法在分析大數(shù)據(jù)方面具有天然優(yōu)勢，在建立電池材料的構(gòu)效關(guān)系、分析實驗表征數(shù)據(jù)、監(jiān)測電池狀態(tài)、預(yù)測電池壽命等方面具有極大的應(yīng)用前景。

此外，由于電池設(shè)計開發(fā)中面臨著諸多工藝參數(shù)的優(yōu)化，比如電解液配方設(shè)計、復(fù)合電極設(shè)計、充放電協(xié)議優(yōu)化等，使用機器學(xué)習(xí)方法則可以實現(xiàn)高維空間的快速優(yōu)化，極大的降低實驗成本和周期。結(jié)合機器學(xué)習(xí)、多尺度模擬和實驗方法，可以建立基于數(shù)據(jù)驅(qū)動的下一代電池研發(fā)方法，加速下一代高比能電池體系的實用化進程。這一研究范式同樣適用于其他功能材料的設(shè)計和器件的開發(fā)。

圖5 機器學(xué)習(xí)在電池全尺度研究中的應(yīng)用

6、Energy Storage Materials：利用機器學(xué)習(xí)迅速準(zhǔn)確預(yù)測鋰硫電池中，硫宿主與多硫化鋰的結(jié)合能

近年來，由于能源需求的增加，二次電池系統(tǒng)得到了廣泛的研究，如鋰離子電池、鋰硫電池、鋅離子電池、鈉離子電池等。在這些儲能系統(tǒng)中，鋰硫電池因其理論能量密度高而備受關(guān)注。然而，多硫化鋰（LiPS）的穿梭效應(yīng)嚴(yán)重降低了電池的循環(huán)壽命，在充放電過程中，生成的Li₂S₄、Li₂S₆和Li₂S₈等可溶性多硫化物會遷移到鋰金屬負(fù)極上與之反應(yīng)，造成不可逆的容量損失。

金屬氧化物、硫化物、磷化物和氮化物等可以有效錨定LiPS并抑制穿梭效應(yīng)，從而提高電池循環(huán)穩(wěn)定性。然而，目前仍然很難獲得在宿主材料的不同點位（例如頂部、橋、洞點位）對LiPS的結(jié)合能，因此必須進行重復(fù)且枯燥的實驗來探索各種宿主材料對穿梭效應(yīng)的抑制能力。

隨著計算化學(xué)的迅速發(fā)展，第一性原理計算已被引入鋰硫電池領(lǐng)域，以預(yù)測宿主材料對LiPS的錨定強度。值得注意的是，在遷移和轉(zhuǎn)化過程中會出現(xiàn)不同構(gòu)型的LiPS，因此有必要研究不同空間構(gòu)型、隨機點位的結(jié)合能。

有鑒于此，上海交通大學(xué)李金金等提出了一種超快速和精確的機器學(xué)習(xí)方法，來預(yù)測吸附在具有任意構(gòu)型和隨機點位的宿主材料上LiPS的結(jié)合能，該方法可以綜合評價這些宿主材料對鋰硫電池穿梭效應(yīng)的抑制作用。作者提出的機器學(xué)習(xí)法與DFT法具有相同的預(yù)測精度，但比其快6個數(shù)量級。最重要的是，基于機器學(xué)習(xí)法，只需要1/7的數(shù)據(jù)集就可以顯示出很高的預(yù)測精度，而不是像從零訓(xùn)練（FS）那樣需要數(shù)千甚至數(shù)萬個數(shù)據(jù)集。所提出的機器學(xué)習(xí)方法實現(xiàn)了對具有任意構(gòu)型和活性點位的宿主材料的LiPS結(jié)合強度的準(zhǔn)確和快速預(yù)測。這項工作為分子吸附在新興儲能材料及其電池系統(tǒng)領(lǐng)域的潛在應(yīng)用打開了大門。

圖6 DFT和機器學(xué)習(xí)法吸附示意圖

參考文獻

[1] Yangzesheng Sun, Robert F. DeJaco, Zhao Li, et al. Fingerprinting diverse nanoporous materials for optimal hydrogen storage conditions using meta-learning. Sci. Adv. 2021, 7, 1126. DOI: 10.1126/sciadv.abg3983.

[2] Shields, B.J., Stevens, J., Li, J. et al. Bayesian reaction optimization as a tool for chemical synthesis. Nature 590, 89–96 (2021). DOI: 10.1038/s41586-021-03213-y.

[3] Ying Guo, Xinru He, Yuming Su, et al. Machine-Learning-Guided Discovery and Optimization of Additives in Preparing Cu Catalysts for CO₂ Reduction. Journal of the American Chemical Society 2021 143 (15), 5755-5762. DOI: 10.1021/jacs.1c00339.

[4] Kah Wei Ting, Haruka Kamakura, Sharmin S. Poly, et al. Catalytic Methylation of m-Xylene, Toluene, and Benzene Using CO₂ and H₂ over TiO₂-Supported Re and Zeolite Catalysts: Machine-Learning-Assisted Catalyst Optimization. ACS Catalysis 2021 11 (9), 5829-5838. DOI: 10.1021/acscatal.0c05661.

[5] Xiang Chen, Xinyan Liu, Xin Shen, et al. Applying Machine Learning in Rechargeable Batteries from Microscale to Macroscale. Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.202107369.

[6] Haikuo Zhang, Zhilong Wang , Jiahao Ren, et al. Ultra-fast and accurate binding energy prediction of shuttle effect-suppressive sulfur hosts for lithium-sulfur batteries using machine learning. Energy Storage Materials 35 (2021) 88–98. DOI: 10.1016/j.ensm.2020.11.009.

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