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喜訊：理論計算助力“碳中和”相關研究取得突破性進展《Nature Nanotechnology》
來源：測試GO 時間：2021-09-24 22:11:03 瀏覽：3414次

二氧化碳電催化還原（CO2RR）制甲酸，可以助力碳中和，并生成高值化學品，受到科研人員的廣泛關注。Cu因其具有高活性、低成本被認為是最具研究前景的CO2RR催化劑,但其對甲酸選擇性較低。近日，大連化學物理研究所肖建平研究員、電子科技大學夏川教授和中國科學技術大學曾杰教授開發了一種單原子合金催化劑Pb1Cu電催化CO2轉化，其甲酸法拉第效率（FE）高達96%，電流密度（j）超過1A cm-2。該工作為理性設計新型高效的CO2RR催化劑提供了新策略。

要點：采用環氧凝膠法制備Cu-Pb前驅體，在CO2飽和的KHCO3電解質中，-500mA cm-2恒電流密度下還原制得Pb1Cu催化劑。球差電鏡（HAADF-STEM）結合X射線能譜（EDS）顯示Pb1Cu催化劑中Pb以單原子形式分散在Cu中，未發現Pb團簇或Pb納米顆粒形成。X射線精細結構衍射譜（EXAFS）顯示Pb1Cu催化劑中有Pb-O鍵和Pb-Cu鍵，未發現Pb-Pb鍵，證明Pb單原子的存在。

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要點：在標準三電極流動相電解池中評價了Pb1Cu催化CO2RR活性，甲酸是唯一的液體產物。在0.5M KHCO3電解液和-0.8V電壓下，可達到最高96%的甲酸FE和800 mA cm-2的甲酸電流密度（j formate）。在-0.7V~-1.0V電壓之間，甲酸FEs均穩定在90%以上。在-1.0V電壓時，其j formate 超過1000 mA cm-2。在500 mA cm-2的轉化率下，可穩定運行20h以上，平均甲酸FE在90%左右。

要點：為了避免電解質和液體產物混合，使用質子傳導固態電解質設備直接制備純甲酸，陰極利用Pb1Cu催化CO2RR得到HCOO-，與陽極產生的H+結合得到甲酸。在全電池電壓范圍，甲酸FE可維持在90%以上。在-375mA，-3.86V下，甲酸FE可以達到94%，相當于0.16M 純甲酸。在-3.45V下，可平穩運行180h（甲酸FE> 85%, 電流密度約100 mA cm-2），具有很好的商業應用前景。

要點：Cu、Pb及Pb@Cu三種催化劑的甲酸選擇性低，且產物種類較多，體現了Pb1Cu催化劑中單原子Pb對甲酸生成具有關鍵性作用。紅外光譜(ATR-FTIR)和原位拉曼分析發現Cu催化劑上存在CO*，其來自COOH*。CO*被認為是C-C偶聯反應的重要中間物種，也可進一步加氫生成其他C1產物。而Pb1Cu催化劑中未發現CO*，表明其催化CO2質子化會優先形成HCOO，而非COOH。

要點：密度泛函理論（DFT）計算發現CO2RR到甲酸的活性呈現雙火山曲線，該反應存在兩種機理。Cu（211）表面走COOH機理，而單原子合金M1Cu（211）表面（M=Pb、In、Bi）均走HCOO機理，Pb1Cu（211）活性最高，理論計算活性與實驗活性結果吻合度較高。計算不同電壓下CO2RR電化學能壘，經微觀動力學模擬得到理論反應速率，與實驗測得的j formate呈現很好的線性關系。

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文章來源：https://www.nature.com/articles/s41565-021-00974-5

通訊作者簡介：

肖建平，中組部國家青年人才，德國基金會Mercator Fellow。2009年至2013年在德國不來梅大學攻讀博士學位。2013年至2017年先后在中國科學院大連化學物理研究所包信和院士團隊、美國斯坦福大學Jens Norsk?v教授團隊從事博士后研究。2018年在西湖大學任研究員，2019年至今于中國科學院大連化學物理研究所受聘為研究員，擔任理論催化創新特區研究組組長，主要研究領域為圍繞化學反應相圖、數據驅動機器學習、微觀動力學模擬來對固體催化劑的設計提供指導意見。以通訊作者身份在Nat. Nanotechnol, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem, Adv. Mater.等國際知名刊物上發表SCI論文80多篇。

夏川，電子科技大學材料與能源學院教授，國家青年人才。阿卜杜拉國王科技大學（KAUST）獲得博士學位，曾為哈佛大學羅蘭研究所（Rowland Institute）Research Scholar、萊斯大學博后。研究方向為基于新能源的電催化、電合成、電化學生物合成，致力于實現碳平衡的能量與物質循環。在“液體燃料與基礎化學品現場合成”這一特色方向開展了深入、系統的研究，在反應器與催化劑設計領域均取得豐碩成果。近五年來，以第一作者/通訊作者身份在Science、Nat. Energy、Nat. Catal.、Nat. Chem.等國內外高水平期刊共發表論文幾十余篇，其中ESI高被引論文9篇，熱點論文2篇。

曾杰，中國科學技術大學教授、博士生導師，國家杰出青年科學基金入選者，國家“萬人計劃”科技創新領軍人才，國家重大科學研究計劃青年專項首席科學家，獲安徽省自然科學一等獎、第十屆“侯德榜化工科學技術青年獎”、中科院優秀導師獎、安徽省青年五四獎章、中國新銳科技人物等獎項。研究領域為碳一催化。在 Nature Nanotechnol.，Nature Energy，Nature Commun.， JACS，Angew. Chem. Int. Ed.，Nano Lett.，Adv. Mater.， Chem. Rev.，Nano Today等高影響力學術期刊發表了127 篇論文，總被引用9700余次。25篇論文單篇被引過百次，H 因子為 53。出版書籍三部，申請中國專利 34 項、美國專利4項。

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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